La serie fue renovada para una tercera temporada, que se estrenó el 15 de septiembre de 2011. Esta temporada contó con el ascenso de Klaus (Joseph Morgan) a personaje principal. El argumento de la temporada se centró en la historia de la familia de los vampiros Originales, además de revelarse el auténtico motivo por el que Klaus quería convertirse en híbrido y el por qué quería a Stefan de su parte. La temporada contó con la incorporación de Claire Holt como Rebekah, una de los Originales que en el pasado tuvo una relación amorosa con Stefan; Jack Coleman como Bill Forbes, el padre de Caroline que regresa a Mystic Falls para intentar ayudar a su hija; Persia White como Abby Bennet, la madre de Bonnie; Torrey DeVitto como Meredith Fell, una médica que se interesará mucho por la rapidez de recuperación de Alaric; y Alice Evans como Esther, la madre de los Originales; así como el regreso de Daniel Gillies como Elijah.